活性炭電吸附天然水中的溴化物

　　飲用水或預(yù)飲用水的溴化物濃度通常較低。但是，有時(shí)它們可在純化過程中，可能產(chǎn)生高毒性的化合物。溴化物的存在是特別令人感興趣的，因?yàn)榕c氯化物不同，溴化物有助于THMs的形成，產(chǎn)生的化合物包括溴仿(CHBr3)，溴二氯甲烷(CHCl2Br)或氯二溴甲烷(CHCIBr2)等。溴化物天然存在于海水和沿海地區(qū)，這是地中海盆地飲用水特別關(guān)注的問題�；钚蕴渴菑奈鬯�中去除有機(jī)和無機(jī)污染物的好方法，我們用活性炭作為吸附劑的壓濾電化學(xué)電池中，研究從天然水中吸附和電吸附溴化物的過程。

　　活性炭具有許多特性，例如高表面積，大孔隙率，由微孔，中孔和大孔組成的發(fā)達(dá)的內(nèi)部孔結(jié)構(gòu)，以及活性炭表面上存在的各種官能團(tuán)，這使其具有很強(qiáng)的可比性。一種用途廣泛的材料，在許多領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用，但主要是在環(huán)境領(lǐng)域�；钚蕴康淖鳛槲�附劑用于不同類型的污染物的效率都挺好��，活性炭比金屬和其他無機(jī)污染物在去除有機(jī)化合物方面非常有效。通過使用不同的化學(xué)物質(zhì)或合適的處理方法，需要更高比表面積的活性炭，這將使活性炭能夠增強(qiáng)其從水相中去除特定污染物的潛力。在探索在實(shí)際吸附劑量下通過定制活性炭表面去除溴的方法以及對(duì)水域天然溴化消毒副產(chǎn)物的控制。

　　水樣溴化物和總溴的測(cè)定

　　使用的飲用水是來自海水淡化廠的真實(shí)樣品。溴化物濃度(BR-)為345，并通過離子色譜法分析該濃度。該溴-不同的實(shí)驗(yàn)過程中，總溴(Br)濃度使用電感耦合等離子體-質(zhì)譜進(jìn)行測(cè)定。對(duì)于ICP-MS測(cè)量，將每個(gè)樣品溶解在HNO3中，然后使用尼龍膜濾器(孔徑〜350nm)過濾。總溴濃度包括水中存在的所有含溴物質(zhì)。

　　電化學(xué)壓濾池

　　在這項(xiàng)研究中，已開發(fā)出用于溴化物電吸附的壓濾電化學(xué)電池。為了使電化學(xué)電池與受污染的水通過更寬的活性炭床接觸，已經(jīng)對(duì)其進(jìn)行了修改。在實(shí)驗(yàn)過程中，水通過離心泵在陽極和陰極之間循環(huán)，并通過發(fā)現(xiàn)為床的活性炭。這樣，可以獲得有關(guān)該間歇反應(yīng)器中吸附動(dòng)力學(xué)以及平衡吸附量的信息。最后的數(shù)據(jù)對(duì)于了解由于施加電勢(shì)而可能提高活性炭的吸附容量非常重要。圖1中顯示了電化學(xué)電池和用于電吸附過程的設(shè)備的示意圖。

　　圖1：活性炭電吸附實(shí)驗(yàn)的示意圖。

　　活性炭和所用的真實(shí)天然水樣品將使我們能夠證明該方法在非常接近真實(shí)水處理廠可用條件的條件下的有效性。通過N2和CO2吸附/解吸等溫線評(píng)估了活性炭最相關(guān)的表面性能。從這個(gè)意義上講，與N2相比，從CO2吸附獲得的微孔體積表明大多數(shù)微孔的尺寸約為0.5nm(由N2和CO2吸附獲得的微孔體積相似。因此，從質(zhì)地特性的觀點(diǎn)出發(fā)，可以得出結(jié)論，所選的活性炭具有充分發(fā)展的多孔質(zhì)地，這使其成為用于水處理的良好選擇。

　　電壓在陽極電吸附中的作用

　　為了在不存在電壓的情況下初步確定活性炭的吸附量，從而檢查電場(chǎng)的存在是否會(huì)使吸附量增加，將水(400mL)與壓濾機(jī)接觸裝有活性炭并允許其達(dá)到吸附平衡24小時(shí)的電解池。圖2顯示了濃度隨時(shí)間的變化。在該圖中，還顯示了溴化物和總溴的初始濃度。可以看出，由于在活性炭上的吸附，溴化物和總溴化物的濃度降低，直到達(dá)到溴化物的約250µg/L-1的平衡濃度為止。圖2還顯示了在吸附過程中存在兩個(gè)區(qū)域。在第一個(gè)區(qū)域中，吸附非常快，這主要是由于通過固定液體邊界層的質(zhì)量轉(zhuǎn)移(出現(xiàn)在顆粒外表面上)或在碳顆粒較寬的孔隙率中吸附物的孔擴(kuò)散受到限制的緣故。在7小時(shí)后，第二個(gè)區(qū)域得以區(qū)分，在此區(qū)域，由于較窄的孔內(nèi)被吸附分子的表面擴(kuò)散，吸附速度變慢了。上的活性炭的吸附曲線的兩個(gè)區(qū)域的外觀非常有特點(diǎn)這些材料。

　　圖2：在沒有電壓的情況下溴化物和總溴濃度的變化。

　　圖3顯示了在陽極條件下施加不同的電壓(2V，3V和4V)時(shí)電吸附過程中的溴化物和總溴化物濃度�？梢杂^察到，對(duì)于所有使用的電壓，溴化物和總溴的濃度隨時(shí)間降低，并且達(dá)到的值比沒有電壓時(shí)得到的值(圖3中的0V)低。這些結(jié)果表明，電場(chǎng)的存在增加了溴化物的量和總溴的去除，從而提高了活性炭的吸附能力。

　　圖3：陽極條件下不同電壓(2V，3V和4V)下的溴化物和總溴的變化。也包括在不存在電壓的情況下的吸附。虛線對(duì)應(yīng)于總溴，實(shí)線對(duì)應(yīng)于溴化物。

　　電極極性的影響(陽極電吸附和陰極電吸附)

　　為了研究電吸附實(shí)驗(yàn)極性的影響，比較了陽極電吸附性能(活性炭位于陽極室中，活性炭處于正極性)和陰極電吸附性能之間的比較(活性炭位于陰極室中，活性炭在其中經(jīng)過負(fù)極性處理)。在這些實(shí)驗(yàn)中，已經(jīng)完成了以下連續(xù)步驟：(1)在24小時(shí)內(nèi)處于開路條件下進(jìn)行吸附，(2)在24小時(shí)內(nèi)施加3V的電壓，以及(3)在24小時(shí)內(nèi)再次開路電勢(shì)以便分析電吸附步驟的可逆性。

　　圖4：在三步實(shí)驗(yàn)中的溴化物濃度，第二步對(duì)應(yīng)于在3V下進(jìn)行24h的陽極和陰極電吸附實(shí)驗(yàn)。在第二步中施加3V電壓24h，然后將其再次置于開路狀態(tài)24h。

　　圖4顯示了第二步在陰極和陽極條件下這些實(shí)驗(yàn)期間溴化物濃度的變化�？梢杂^察到，在開路電勢(shì)下吸附之后(圖4中的步驟1)，兩種情況下的溴化物含量相似;但是，在電吸附之后，陽極處理會(huì)導(dǎo)致溴化物濃度的更大降低，而在陰極電吸附的情況下(圖4中的步驟2))。這些結(jié)果可能是兩個(gè)過程的結(jié)果：根據(jù)等式(1)，在活性炭的正極性上有利于溴化物的電吸附和在陽極上溴化物的氧化。此外，在電吸附步驟之后，如果將系統(tǒng)再次置于開路條件下，則在兩個(gè)極性下均不會(huì)產(chǎn)生溴化物的解吸，這表明電吸附過程不可逆。

　　活性炭電吸附天然水中的溴化物的研究中得出結(jié)論，電吸附過程可有效消除水中的溴化物和總溴，在一個(gè)階段中達(dá)到約46%的去除率溴化物和總溴的電吸附過程。已經(jīng)研究出，以一定濃度去除水中溴化物的更好條件是將電場(chǎng)施加到產(chǎn)生正極化的活性炭上(陽極電吸附)。該處理可顯著提高活性炭的吸附能力，從而使溴化物的還原量降低與水接觸1小時(shí)后。溴化物的去除百分比從無電壓時(shí)的29%(吸附)增加到3V時(shí)的46%(電吸附)。當(dāng)該方法分兩個(gè)階段進(jìn)行，其中將先前的電化學(xué)氧化引入吸附階段時(shí)，可獲得相似的溴化物去除值。在此先前的電化學(xué)氧化階段中，發(fā)生了溴化為易于吸附在活性炭上的Br2的氧化，并且在實(shí)驗(yàn)的兩個(gè)階段中，水的總溴含量降低了59%。值從3V的單個(gè)電吸附步驟中的46%顯著增加。

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